物理氣相沉積(PVD)技術(shù)，特別是直流磁控濺射(DCMagnetron Sputtering)，因其高沉積速率、低溫工藝適應(yīng)性以及優(yōu)異的膜基結(jié)合力，被廣泛應(yīng)用于金屬互連、耐磨涂層及光學(xué)薄膜的制備[1-5]。然而，隨著器件特征尺寸的微縮和晶圓尺寸的增大，薄膜的均勻性控制包括厚度、微觀結(jié)構(gòu)及殘余應(yīng)力等成為制約良率的關(guān)鍵因素[6-10]。

近期實驗觀察發(fā)現(xiàn)，在靜態(tài)或僅作自轉(zhuǎn)的襯底上濺射沉積金屬鉻(Cr)薄膜后，利用形狀測量激光顯微系統(tǒng)進(jìn)行表面形貌表征時，會出現(xiàn)明顯的周期性同心圓明暗條紋;同時應(yīng)力測試也揭示了薄膜內(nèi)部存在顯著的環(huán)狀應(yīng)力分布。這種現(xiàn)象并非個例，這可能與磁控濺射源環(huán)形的電磁場構(gòu)型及粒子輸運過程密切相關(guān)。本文通過調(diào)控工作氣壓與引入雙靶共濺射技術(shù)，增加濺射粒子在沉積過程中的散射作用，使到達(dá)基片的粒子流能量減弱，從而有效降低高能轟擊引起的應(yīng)力，同時使應(yīng)力分布均勻性得到顯著改善，成功減少了薄膜的同心圓條紋缺陷，并通過多物理場耦合分析，定量解釋這一現(xiàn)象的成因。

1、實驗部分

1.1實驗設(shè)備

實驗采用北京維開科技有限公司的M600多靶磁控濺射鍍膜系統(tǒng)沉積鉻薄膜，如圖1。該設(shè)備具備4個靶槍，靶槍對稱布局。配有直流(DC)和射頻(RF)電源各兩個，靶槍電源可以相互切換。靶槍和工件臺夾角約45°，工件臺轉(zhuǎn)速0-10r/min可調(diào)，滿足200mm的樣品沉積薄膜。設(shè)備的抽氣通道口與工作氣體入口采用對稱設(shè)計，能夠通過平衡腔體氣流，減少氣體分布不均導(dǎo)致的等離子體分布不均，從而提升薄膜均勻性[11]

1.2實驗耗材

為了對比不同工藝條件下沉積金屬鉻薄膜樣品的應(yīng)力，實驗準(zhǔn)備3片清洗干凈的200mmP型(100)單面拋光的單晶硅片。濺射使用100mm純度99.999%的鉻靶材由中晟恒安提供。

1.3薄膜樣品的制備

為了消除應(yīng)力環(huán)缺陷，本研究通過調(diào)控工作氣壓及引入雙靶共濺射技術(shù)，對沉積過程中的粒子輸運進(jìn)行了系統(tǒng)性干預(yù)。實驗制備了三類典型樣品:樣品A(0.15Pa,單靶)、樣品B(0.40Pa，單靶)及樣品C(0.40Pa，雙靶)，具體工作如下:

硅片傳進(jìn)工藝腔前，先用應(yīng)力儀測試硅片的初始曲率分布圖，并保存數(shù)據(jù)。磁控濺射沉積鉻膜的工藝條件分別如下:

實驗一:本底真空為1.0x10-4Pa，單靶直流濺射功率為400W,Ar流量為20SCCM,工作氣壓 0.15Pa,靶材距離樣品中心的距離約12cm,工件臺旋轉(zhuǎn)速度為6r/min。沉積薄膜前預(yù)濺射3min,對鉻靶材表面進(jìn)行清理。濺射鉻膜的工藝時間是10min，沉積薄膜的過程中，工件臺不加熱，制備的薄膜樣品命名為A。

實驗二:本底真空，單靶直流濺射功率與實驗一相同，Ar流量增加到60SCCM，工作氣壓0.40Pa,,濺射鉻膜的工藝時間是10min，制備的薄膜樣品命名為B。

實驗三:在實驗二工作氣壓的基礎(chǔ)上，將單靶直流濺射改為雙靶共焦正對直流濺射如圖2。濺射鉻膜的工藝時間是5min,制備的薄膜樣品命名為C。

在每次沉積樣品時，放置陪片測試薄膜厚度,作為沉積樣品薄膜厚度的參考值。

2、檢測與表征

KLA-P7臺階儀測量A，B，C三樣品陪片的鉻膜厚度，形狀測量激光顯微系統(tǒng)VK-X3000測量樣品表面紋理，F(xiàn)SM-500TC薄膜應(yīng)力儀器測量制備薄膜樣品的應(yīng)力分布情況，

2.1樣品表面紋理測試

采用相移干涉法(PSI)測量樣品表面紋理，掃描范圍設(shè)定為17500μm×17500μm，為了確保充分捕捉干涉信號變化，步長設(shè)置為50nm，每個樣品分別測試上、中、下3個點。測量樣品A、B、C表面形貌如圖3，圖4，圖5。

2.2薄膜樣品應(yīng)力測試

臺階儀測得A，B，C三樣品陪片的鉻膜厚度約為202nm，205nm，199nm。將儀器設(shè)定恒溫26℃，避免熱漂移干擾影響測量精度。調(diào)用沉積鉻膜前A、B、C硅片初始曲率分布圖，并輸入樣品沉積鉻膜的厚度。將待測樣品分別利用定位銷精確定位，儀器設(shè)定自動切換650nm與780nm雙波段激光進(jìn)行Map全場掃描，測量結(jié)果如圖6，圖7，圖8。

3、實驗結(jié)果分析與討論

3.1表面形貌與同心圓條紋分析

由圖3-圖5可以看到:通過對不同工藝條件下制備的鉻薄膜進(jìn)行表面形貌表征，可以觀察到工藝參數(shù)對環(huán)狀缺陷影響顯著。在0.15Pa的較低工作氣壓下，樣品A表面呈現(xiàn)出極為明顯的周期性同心圓明暗條紋。從物理光學(xué)機(jī)制分析，這種明暗相間的條紋本質(zhì)上是牛頓環(huán)(Newton's Rings)等厚干涉圖樣。這可能是由于鉻薄膜內(nèi)部存在旋轉(zhuǎn)對稱的非均勻分布應(yīng)力場，這種應(yīng)力梯度會驅(qū)動硅片襯底發(fā)生穹頂狀(Dome-shaped)或非球面彎曲。當(dāng)發(fā)生彎曲的晶圓表面置于干涉儀的平面參考鏡下時，兩者之間形成了一個空氣劈尖，對于中心波長為λ的入射光，其干涉條紋滿足以下關(guān)系:  

其中r為第m級條紋半徑，Rcurv為曲率半徑[12-14]。條紋密度直接反映了局部斜率的大小，即條紋越密集，說明襯底彎曲越嚴(yán)重，該區(qū)域的應(yīng)力梯度越大。

由測試結(jié)果可以得出，在0.15Pa低氣壓環(huán)境下，濺射粒子經(jīng)歷的碰撞較少，保持了較高的動能和強(qiáng)烈的方向性，直接導(dǎo)致了能量分布的非均勻性。當(dāng)工作氣壓提升至 0.40 Pa時,雖然仍能觀察到條紋,但其對比度和清晰度較樣品 A顯著降低。造成這種結(jié)果的原因可能是，在磁控濺射腔體中，粒子的輸運特性由平均自由程 λ 由工作氣壓決定的,由平均自由程計算公式

其中:  k B 是玻爾茲曼常數(shù)  (1.3806 × 10 ?23J/K)。 T是氣體的熱力學(xué)溫度。考慮到濺射過程中等離子體的熱效應(yīng)，氣相分子的實際溫度往往高于室溫,但在進(jìn)行定量基準(zhǔn)對比時,本文統(tǒng)一采用  T =  300K這一標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定。 d是粒子的動力學(xué)直徑。對于工作氣體 Ar,其標(biāo)準(zhǔn)的硬球碰撞直徑取值為  d =  0.34nm。 P是腔體內(nèi)的靜態(tài)工作氣壓。將氣壓代入實驗參數(shù),可以求得不同氣壓下 Ar原子的平均自由程。

在 0.15 Pa較低壓工藝下:  

當(dāng)工作氣壓升高到 0.40pa時,  

上述計算結(jié)果表明,氣壓從 0.15 Pa提升至 0.40Pa,使得氣體分子的平均碰撞間距從 53.5 mm驟降至 20.1 mm。這一數(shù)值的變化在量級上深刻改變了濺射粒子的輸運行為  [15]，即增加工作氣壓提升了粒子間的碰撞頻率,從而增強(qiáng)了氣相散射效應(yīng),使粒子流方向隨機(jī)化并降低了能量。

為了衡量濺射粒子在輸運過程中的受碰撞程度與平均自由程的關(guān)系,引入無量綱參數(shù) Kn,  Kn =    L   λ 其中 L 為系統(tǒng)的特征長度,在本實驗設(shè)備中為靶材到樣品中心的距離(靶基距),取值  L =  120 mm。當(dāng)  P =0.15Pa時,  Kn =  53.53/120 ≈  0.446。

在流體力學(xué)分類中,當(dāng) Kn處于 0.1到 10之間時,系統(tǒng)屬于"過渡流"范疇,且高度偏向于"自由分子流"邊緣。在這種模式下,濺射出的 Cr原子及反射的 Ar原子在到達(dá)襯底前,平均經(jīng)歷的碰撞次數(shù)極少(平均不到 2次)根據(jù)動力學(xué) Persistence速度矢量保持性理論,高能粒子在經(jīng)過少數(shù)幾次小角度散射后,仍能保持其大部分初始動能和強(qiáng)烈的指向性  [16]。

這意味著,靶材刻蝕槽產(chǎn)生的環(huán)狀高能粒子束流幾乎是"保真"地投射在襯底表面。這種"準(zhǔn)彈道輸運"(Quasi-ballistic Transport)導(dǎo)致了襯底徑向能量輸入的極大不均,從而"刻畫"出了明晰的應(yīng)力環(huán)缺陷。當(dāng)  P =0.40Pa時,  Kn =  20.07/120 ≈  0.167。此時,Kn值顯著下降,意味著粒子輸運進(jìn)入了更深層次的碰撞受限區(qū)。濺射粒子在穿過12cm的輸運空間時,平均會經(jīng)歷約 6次碰撞(120/20.1)。從碰撞動力學(xué)分析,每一次碰撞都會導(dǎo)致粒子動能的顯著衰減及運行方向的隨機(jī)化。

引入雙靶共焦正對濺射并維持高氣壓工藝后,薄膜表面的同心圓條紋基本消失,形貌趨于平整均勻。這可能是由于雙靶共焦濺射出來的鉻原子在遷移到襯底前通過更多的碰撞,進(jìn)一步改變了原來的粒子流分布,并通過空間碰撞重疊進(jìn)一步抹平了局部沉積差異。

3.2薄膜應(yīng)力測試結(jié)果分析

應(yīng)力儀的掃描結(jié)果(圖 6-圖 8)顯示,樣品 A的應(yīng)力分布極不均勻,呈現(xiàn)出明顯的環(huán)狀高應(yīng)力區(qū),最高應(yīng)力達(dá)到約 407 MPa。這一現(xiàn)象可能是圓形磁控靶材的"刻蝕槽(Race Track)"效應(yīng)與原子噴丸(Atomic Peening)效應(yīng)  [17?19]耦合共同作用的結(jié)果。

不同于理想的點源或平面蒸發(fā)源,磁控濺射陰極通過正交電磁場將等離子體約束在靶表面的特定軌道上,"刻蝕槽"形成環(huán)形發(fā)射源(Ring Source),根據(jù) Holland和Behrndt的經(jīng)典真空沉積理論,假設(shè)刻蝕槽半徑為  R s ,靶基距為 h,對于正對靶材的平面襯底,其徑向位置 r處的沉積厚度 t(r)服從以下分布規(guī)律  [20]:

由公式(1)可以看出,沉積厚度和沉積通量對幾何參數(shù)  h/R S 具有高度敏感性。當(dāng)  45 °夾角傾斜濺射時,工件臺近靶材端沉積速率遠(yuǎn)大于遠(yuǎn)靶材端。在濺射過程中,工件臺旋轉(zhuǎn),使得樣品近靶材端和遠(yuǎn)靶材端沉積通量趨于平均,但無法彌補(bǔ)樣品邊緣與中間區(qū)域沉積通量的差異。這種厚度與通量的差異是后續(xù)產(chǎn)生局部應(yīng)力梯度與形貌畸變的幾何基礎(chǔ)。

圖5，圖6出現(xiàn)的環(huán)狀應(yīng)力分布可能是本質(zhì)上是"原子噴丸"效應(yīng)[21]在非均勻通量下的宏觀表現(xiàn)。金屬鉻屬于高熔點金屬(Tm=2180K)，在室溫沉積條件下，其同系溫度  T s /T m  <  0.2 [22]， T s 為沉積過程中襯底的實際溫度，Tm為沉積材料的熔點。當(dāng)Ts/Tm<0.2時，達(dá)襯底表面的鉻原子獲得的能量不足以克服擴(kuò)散勢壘，導(dǎo)致表面擴(kuò)散作用極弱[23]。在濺射過程中，部分氬離子(Ar+)在靶材表面被中和并發(fā)生彈性反射，形成高能中性氬原子。這些高能粒子轟擊正在生長的薄膜表面，將表面原子"敲擊"進(jìn)入晶格間隙。這種行為會引起晶格畸變和體積膨脹，從而產(chǎn)生巨大的壓應(yīng)力，這種壓應(yīng)力的大小與轟擊粒子的動量通量密切相關(guān)。由于靶材的"刻蝕槽"是高能粒子的主要發(fā)射源，且反射粒子的角分布具有方向性，導(dǎo)致襯底上不同徑向位置受到的轟擊強(qiáng)度存在顯著差異[24]。樣品距離靶材較近的區(qū)域接收到的高能粒子通量最大，且入射轟擊角度較小，動量傳遞效率最高。這導(dǎo)致該區(qū)域的薄膜極其致密，壓應(yīng)力最大。樣品距離靶材較近的區(qū)域，粒子入射角增大，自陰影效應(yīng)(Self-shadowing)增強(qiáng)，原子噴丸效果減弱[25]。薄膜微觀結(jié)構(gòu)趨于疏松(柱狀晶間隙增大)，壓應(yīng)力降低。這種徑向上的能量輸入梯度直接映射為薄膜微觀結(jié)構(gòu)的梯度，最終在宏觀上形成了明顯的環(huán)形應(yīng)力分布。

當(dāng)工作氣壓增大時，增加了濺射粒子與背景氣體的碰撞頻率，削弱了原子噴丸效應(yīng)的強(qiáng)度及方向敏感性，樣品B的最高應(yīng)力下降至220Mpa，圖6的應(yīng)力環(huán)狀分布較圖5變得相對模糊。樣品C引入雙靶共焦技術(shù)后，最大應(yīng)力降至131MPa且應(yīng)力環(huán)狀分布特征基本消失。這可能是由于雙靶正對共濺射不但改變了原有的單一"環(huán)形源"分布，同時通過兩個粒子流在空間上的線性疊加與碰撞重疊，抹平了徑向能量梯度，實現(xiàn)了全場應(yīng)力的均勻化分布。

4、結(jié)論

結(jié)論:本研究證實了磁控濺射Cr薄膜表面的同心圓條紋本質(zhì)上是由于環(huán)狀非均勻應(yīng)力場驅(qū)動襯底形變而形成的干涉圖樣。通過提高工作氣壓，利用背景氣體對濺射粒子的散射作用，可初步緩解高能粒子轟擊引起的局部應(yīng)力積累。在此基礎(chǔ)上引入雙靶共焦正對濺射技術(shù)，通過多粒子流的空間線性疊加與碰撞重疊，進(jìn)一步抹平了沉積通量的徑向梯度。最終，優(yōu)化工藝成功消除了薄膜的應(yīng)力環(huán)缺陷，實現(xiàn)了全場應(yīng)力分布的高度均勻化，為磁控濺射工藝中的應(yīng)力調(diào)控提供了有效解決方案。

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（注，原文標(biāo)題：消除磁控濺射Cr薄膜應(yīng)力環(huán)狀缺陷的工藝優(yōu)化_付學(xué)成）

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